中国白酒以粮谷类为原料、酒曲为糖化发酵剂，采用固态、半固态或液态发酵，经蒸煮、糖化、发酵、蒸馏、陈酿和勾调，形成大约由98%乙醇-水体系和2%风味物质组成的酒精性饮品[1-2]。作为世界上三大蒸馏酒之一，与西方蒸馏酒如威士忌和白兰地相比，传统白酒主要采用固态发酵工艺，基于其同步进行的糖化和固态发酵，产生独特的芳香气味[1-2]。三大蒸馏酒的酿造工艺差别见图1。
图1 威士忌、白兰地和白酒的酿造工艺区别
Fig.1 Differences of brewing technology of whisky, brandy and Baijiu
作为世界传统蒸馏酒之一，白酒有着独特的色、香、味、格，在国内有着巨大的市场。随着时代变迁，消费者更加喜欢柔和协调的口感。因此，刚生产的白酒必须经过一定时间的贮存才能进行勾调，以降低白酒的刺激性口味，增加陈酒感，这种贮存过程称为白酒的陈化或老熟。新酿造的白酒辛辣刺激，残留了较多的发酵副产物，如含硫蛋白等物质降解产生的硫化氢、硫醇、硫醚等挥发性物质及丙稀醛、丁烯酸等，这些物质味苦、冲、辣，直接饮用时表现出较为刺激的口感，同时其含有的硫化氢类物质可能对中枢神经系统产生潜在影响[1-3]。
陈化是保证蒸馏酒产品质量至关重要的生产工序之一。但传统的陈化方法使得各酒厂不得不增设贮存容器及设备，从而严重影响了资金的周转，且贮存期间的损耗更增大了酒厂的负担。为此，通过人工催熟方法缩短白酒陈化时间，但对白酒陈化机理的认识还不够深入，人工催熟技术大多依靠经验尚无切实可行的方法。因此，将白酒陈化机理的研究工作落实落地，对我国白酒的陈化老熟技术的研究加以突破，已成为白酒行业研究中的重中之重。本文对白酒陈化机理、白酒自然和人工陈化方法进行了整理和归纳，并对催陈技术产业化应用进行总结和展望。以期获得稳定化、规模化、低成本的白酒陈化技术，并为白酒人工催陈的深入研究提供理论参考。
1 白酒陈化机理
白酒陈化是白酒酿造过程的关键，随着贮存时间的延长，白酒中的各种物理、化学反应不断进行直至处于动态平衡[1-4]。成品白酒的自然陈化过程和年份有直接关系，但对于白酒陈化没有普遍认可的科学方式，多以感官辨别。虽然白酒陈化是受多种因素促进的过程，但可以对白酒陈化过程中主要成分和微量成分按体系分别或组合进行研究。目前，关于白酒老熟机理的研究主要有“缔合说”、“酯化说”、“溶出说”、“挥发说”和“氧化说”。
1.1 缔合说
传统的“缔合说”学派在新酒的口感阐述中认为，由于新酿白酒中含有众多游离态的乙醇分子，其沸点相对氢键作用下结合的芳香类/乙醇分子更高，因此在口感风味上具有更大的刺激性，具有浓烈的刺鼻灼烧感[5-6]。在贮存过程中，乙醇分子和水分子之间逐渐产生更多的氢键等游离羟基相互作用，形成更强的分子间缔合作用，并通过缔合作用构成新的分子缔合群形态，使得更多的游离态乙醇受到束缚，提升酒的整体性和乙醇分子的沸点，从而降低白酒对于味觉器官的刺激作用。彭佳丽等[5]针对不同酒精度汾酒的黏度区别和体积变化，采用团簇模型构建了乙醇-水分子不同缔合模型，验证了酒体黏度、体积变化和缔合方式具有显著相关性；随着白酒贮存时间的延长，水和乙醇分子构成的分子缔合群逐渐扩大。结果证明，随着贮藏时间延长，乙醇分子缔合度和分子间氢键结合显著增加。乔华等[6]采用白酒荧光光谱考察了酒体酒精度、贮存时间与汾酒中微量成分与荧光光谱之间的变化规律，结果表明，汾酒中的微量成分差异可以显著影响水分子和乙醇分子之间的缔合强度，其中酒精度的大小对缔合强度影响最大。曾新安等[7]采用核磁共振氢谱研究不同浓度的乙醇-水溶液的缔合状态，发现酒体中乙醇摩尔数为0.550时出现最强的氢键缔合网络。以上结论表明了白酒中存在氢键缔合作用，并受到多种因素的影响，进一步为白酒的缔合理论研究提供了实验参考和理论依据。
1.2 酯化说
“酯化说”认为白酒在陈化过程中除了缔合作用，同时也会发生芳香类化合物、乙醇分子之间的氧化还原、酯化、聚合等反应，如醇氧化成醛、醛再氧化成酸，酸与醇进一步结合成酯[8-9]。酯化过程还可以降低酒体中醇类的含量，减轻新酒的辛辣味，并增强了白酒的柔和香气，在较低浓度下即可产生令人愉悦的芳香气息。刘小改等[10]对清香型白酒大曲催化酯化反应条件进行优化。结果表明，当乙酸添加量为0.8 mL/100 mL，温度为30 ℃，时间为6 d时，酒体中乙酸与乙醇可进行充分酯化反应。张斌等[11]采用高强电磁场处理荔枝酒，发现荔枝酒中辛酸乙酯、己酸乙酯等酯类物质的含量显著增加，催陈后酒体刺激性降低。结果证明了酒体陈化过程中伴随着酯化反应的进行。
1.3 溶出说
“溶出说”源于不同的白酒贮存容器对于白酒的陈化作用具有显著差异，容器中的微量金属离子迁移融入白酒，可能对白酒的陈化老熟具有重要的催熟作用[6]。在白酒的陈化老熟过程中，常用的贮藏容器有陶坛、不锈钢罐、酒海等，其中陶坛占比较大。结果表明，酒体中适量的金属离子可以作为催化剂，促进各种氧化、酯化等化学反应的进行，同时坛体的坯体结构致密度、孔隙结构会直接影响产物发酵或陈化的重要因素[12-13]。马燕红等[12]研究了白酒制备中加浆用水内微量金属对白酒稳定性的影响，发现水中微量金属离子的存在，可以显著提高白酒胶体的稳定性，同时降低了白酒整体的介电常数、抑制酯类化合物的水解、提高低度白酒的稳定性。甄攀[13]采用气相色谱-质谱联用（gas chromatography-mass spectrometer，GC-MS）技术、电感耦合等离子体-质谱（inductively coupled plasma-mass spectrometry，ICP-MS）技术研究了汾酒在陶缸贮藏过程中酒体芳香成分以及金属离子的变化规律，结果表明，各类微量成分呈现明显的规律性变化，同时金属离子的含量逐渐增加，表明陶罐金属离子在储存期间具有持续的溶出作用。高倩[14]在汾酒老熟过程的功能研究中发现，汾酒的老熟过程伴随了酒体中金属离子含量的增加。上述研究结果表明，基于白酒的溶胶特性，酒体中的金属离子与芳香类化合物可能产生金属配位和螯合作用，进而促进白酒陈化反应，产生老熟口感。
1.4 挥发说
“挥发说”也可以解释新蒸馏出来的白酒在储存一段时间后，酒体的燥辣感和杂味减弱，同时白酒的醇香气息和整体一致性增加。新酒中存在较多的挥发性硫化物如硫化氢、硫醇类以及硫醚类等挥发性硫化物，或是与少量的丙烯醛、丁烯醛、游离氨类等杂化物复合存在[15-16]。在白酒的贮藏过程中，由于上述挥发物从酒体中逐渐挥发，使得酒的杂味减弱，增加了白酒的醇香气息，同时也促进了白酒质量的改善。ZHU W Q等[15]采用溶剂辅助风味蒸发法准确定量多种酒类产品如茅台和古井贡酒中的气味活性成分，并检测到链烯醛、短链脂肪酸和低分子量乙酯等高挥发性组分和半挥发性组分如长链乙酯、香兰素等。SUN X Z等[16]通过感测法对中国小曲白酒中的关键香气化合物进行表征，结果表明，3-羟基-4,5-二甲基-2（5H）-呋喃酮、香兰素和3-（甲硫基）丙醛（甲醛）在酒体的整体香气特征发挥主要作用。在白酒贮存过程中，这些物质从酒体中挥发，使得酒杂味减少，被掩盖的醇类和酯类芳香气息显现，因此起到了“除杂增香”的效果，从挥发层面证实了“酒是陈的香”的说法[15-17]。
1.5 氧化说
由于存放过程中酒中醛类物质如乙醛、乙酸醛和酯类物质的含量逐渐提高，因此提出了白酒的“氧化说”，该学说认为上述物质的增加归因于白酒中醇类物质的缓慢氧化所致[18-20]。马转转等[18]将清香型白酒添加陈化基酒，结合磁化催陈处理，发现催陈处理后酒体的乙酸乙酯含量增加，而乳酸乙酯、乙醛、乙缩醛等的含量降低，证明了白酒中氧化还原反应的进行。在白酒的发酵过程中，醇类物质主要是由厌氧环境中游离氨基酸在细菌酶作用下脱氨或有氧环境中糖类物质脱羧形成的[19]。在储存过程中，不同分子量的醇类经过氧化后最后形成具有相同碳原子数的醛类或羧酸类物质[20]。在氧化过程中，醇类物质的消耗下降一定程度可减轻酒体的辛辣感，同时形成的羧酸类物质提高了对白酒厚重感和回味感的贡献[21]。
综上所述，不同学说均有可以支撑的理论依据或实验，在酒体的贮存过程中，其品质的变化不仅归因于各类学说的本质，同时互有佐证和联系。换句话而言，酒体的陈化效应不能简单归因于某一单一学说，而是多种变化综合导致。如酒体的氧化反应不仅与缔合和挥发作用，同时也与容器金属离子溶出，提供催化位点有关。而贮存过程中酒体中金属离子含量的增加与贮存容器表面的参与密不可分。因此，“缔合说”、“酯化说”、“溶出说”、“挥发说”和“氧化说”，均不能全面反映新酒在自然陈化过程中的老熟行为，揭示白酒的陈化机理。在已有研究基础上，系统地对白酒自然老熟行为进行深入剖析，并探明白酒的综合陈化机制具有十分重要的价值。
2 自然陈化方法
陈化手段有通过传统长时间贮存实现自然陈化，其缺点是需要周期长，一般存放时间达到一年或三年以上才会有明显效果，需要耗费巨大的人力、物力和财力，提高生产成本[22-23]。因此在陈化过程中，需要结合酒体本身，从温度、湿度以及温差等因素综合考虑酒体的储存方式和环境控制。根据储藏地点和方式不同，常用的自然陈化方式有露天陈化、酒库陈化、地窖陈化和洞藏陈化（见表1）。新酿造的原酒在质量要求较低，又需尽快老熟用于勾兑制备的情况下，可以采用铝制或不锈钢制储酒容器，密封后在露天环境储存，通过室外环境昼夜的显著温差，实现酒体的快速老熟催陈。而洞藏白酒具有更严苛的环境要求和更高成本，其陈化后得到的白酒品质也更优，这可以归因于天然洞穴的恒定温湿度和天然微生物群的协同作用[24]。在实际场景中，须根据基酒品质、成本和所处环境，选择合适的陈化方法进行基酒陈化。
表1 白酒基酒自然催陈技术的综合对比
Table 1 Comprehensive comparison of natural aging technology of Baijiu base liquor
陈化方式 催陈环境 成本 特点 优势 缺点 适合酒类 参考文献露天陈化酒库陈化地窖陈化洞藏陈化露天就地地上酒库地下酒库地窖天然溶洞低中等偏低中等中等高室外环境昼夜的显著温差，实现酒体的快速老熟催陈受外界环境和气候影响较为显著大幅降低季节和气候对其温湿度影响更加稳定的陈化效果具有自调控的温湿度和自有微生物环境成本较低，陈化方便，对场地要求较低成本较低，相对露天陈化效果更佳酒库环境参数可保持恒定环境温湿度变化较低，促进有益微生物发酵促进有益微生物发酵、极佳的自调控的温湿度环境工艺不稳定，受环境影响较大，酒体品质较差受季节影响陈化效果有显著差异单位面积酒库成本显著提高受到产地地窖环境影响，冬季陈化效率低储存和运输成本高，溶洞选择困难，容量有限适用于品质较低白酒的快速老熟适用于中低端品质白酒的快速老熟适用于中高端白酒的稳定陈化适用于中高端白酒的快速陈化适用于高端白酒的稳定优质陈化[14][14-17][18-19][19-21][19，24]
3 人工催陈方法
中国白酒传统工艺见图2。在众多的步骤中，陈化是白酒酿造过程中最关键的工序之一，但是传统的自然老熟过程时间长，由于缺少活性酶或位点催化，使得酒体中的各类氧化、酯化等反应十分缓慢[20，25]。一般而言，自然陈化的白酒品质更高，但是由于老熟过程时间长、成本高，因此白酒生产企业和科研人员希望通过催陈技术使新酒在较短时间内达到自然老熟后白酒的色、香、味。当前市场竞争激烈，在追求老熟效果的前提下，大部分企业更倾向于使用人工催陈技术。现有白酒催陈方法通过人为提供催化氧化等所需环境，营造人工催陈氛围，加速酒体中氧化还原和酯化反应的发生，使得新酒可在短时间内达到醇和的口感，获得与自然老熟相似的风味和口感。在现有的白酒催陈方法中，按催化手段和控制方法可大致分为物理催陈法、化学催陈法、生物催陈法三类[21，27]，通过微波[21，26-27]、超声波[28]、电磁场催化[29]等物理催陈法，或加入氧气[30]、臭氧[31]、高锰酸钾催陈[32]等化学催陈法，或加入脂肪酶[33]、植物提取物[34]等生物催陈法，使新酒在较短时间内完成老熟，既可以保证酒的质量，又节约成本。白酒人工催陈方法特点及优缺点见表2。
表2 白酒人工催陈方法特点及优缺点
Table 2 Characteristics, advantages and disadvantages of Baijiu artificial aging method
类别 催陈方法 催陈方式 优势 缺点 参考文献物理催陈化学催陈生物催陈综合法光催陈微波催陈电场催陈磁场催陈射线催陈超声波处理高压催陈氧化催陈酸催陈金属催化剂催陈酶催陈综合上述一种或多种催陈方式红外光、激光、紫外光等照射微波变频电场导电线圈产生的强磁场；磁石产生的弱磁场两大类钴-60产生γ射线、1.97 kGy高能射线、3.203kGy高能射线等超声波高压、超高压通入氧化剂如氧气、臭氧、高锰酸钾或过氧化物等加入酸类催陈剂如过氧乙酸、固体酸类加入金属离子（如Fe2+、Cu2+、Ca2+、Mg2+等）添加天然生物酶催化模拟酒体陈化多种催陈方式整合协同作用辐射技术设备简单，使用安全，方便无污染，有望用于规模化快速催陈可以显著提高酯化反应程度，对于酒体的芳香气味提升具有积极响应电场处理可以促进酒中酯化反应的进行，提高白酒的陈化速率，获得更绵柔的口感操作简便、作用温和、对食品材料的渗透深度高，不与食品接触等特点极高的频率和能量，可以使酒体分子快速产生高能自由基，加剧催化氧化反应操作简单，生产成本低，可行性强，超声可加速酒体分子水解，形成更多羟基自由基高压陈化可使得酒体内部分子成分发生不可逆改变。其工艺具有简易可操作性、无需温度变化和环保性成本低，陈化更均匀，通过在酒体底部均匀持续通入氧化气体，可使氧化剂自下而上地与酒体接触，获得更优的氧化效应无需后处理，除过氧乙酸外，固体酸类具有易于过滤分离和不引入杂质等特性几乎不引入杂质，通过陶坛储存等方式，可以自动获得适量的金属离子存在并提高酒体的催陈效应促进微生物发酵、极佳的自调控的温湿度环境协同作用可以显著提高酒体中风味物质的生成速率，并具有更好的综合催熟效果辐照范围内活化程度不稳定、批次处理产能有限，尚不能用于规模化和高规格酒类催陈制备催陈处理白酒后的回生现象及酒样稳定性有待进一步研究处理后白酒后味平淡，长时间处理酒品质劣化不必要的电能浪费，使成本增加；磁石磁场对白酒进行催陈的研究还有待进一步研究高剂量射线处理破坏了分子间的结合，使得酒体温度升高和挥发性酯类物质含量下降，导致酒体风味及回味变差超声波处理可能导致非传统陈化小分子产生，酒样稳定性亟待进一步研究[29-30，35][21，26-27][11，36][25，37-38][39-40][41-42]对高品质酒提升不明显并可能破坏原有品质；主要在低品质新酒陈化中得到应用[43-44]存在速率和后处理问题：臭氧通入后催陈效率不易控制，氧气通入需防止爆炸风险，高锰酸钾等通入容易引入杂化离子不利于酒体风味控制，可能造成反应正向移动过快，形成高浓度单一产物催陈效应相对较缓慢，容器占地面积大，储藏时间较长技术难度较大，亟待更加成熟和广泛的研究多种方法间的相互作用难以定量控制，彼此可能产生互斥效应降低陈化效果[31-32，45][46-47][13，48-50][33-34，51-52][15，53-54]
图2 中国白酒传统工艺
Fig.2 Traditional process of Chinese Baijiu
3 总结和展望
综上所述，现阶段的白酒人工催陈方法仍存在诸多不足。鉴于酒体的香型和制作工艺不同，需要保留的酯类、酸类等含量有差异，亟需针对特定香型或种类的酒体进行催陈工艺优化。为了实现人工催陈的规模化应用，后续催陈技术的研究和优化应基于以下角度考量：
①人工陈化的研究在降低企业陈化成本的同时，也应该侧重于对于科学健康的陈化方式的研究。人工陈化模拟催陈，在保障工艺质量、降低陈化成本的基础上，不应引入非自身发酵产生的产物。其中生物催陈法如采用固定化酯化酶等，用于酒体可以显著提升催陈效果，并避免了副产物产生。同时，人工陈化催陈不应仅局限于对于原酒储存的催陈，如窖外发酵技术和酯化酶技术在白酒生产工艺中的应用，也具有极大的研究价值和实际意义。
②白酒的品质风格是在消费活动中产生的，陈化效果应结合市场需求及感官评定进行评价分析。“酒是陈的香”，但并不代表陈年老酒的口味风格协调舒适，白酒的陈化具有最佳尝评时间，进行人工陈化和自然陈化比对的目的，更是通过此方法使消费者更理性、更科学的认知白酒陈化年份的意义。
③综合催陈法结合多种催陈方式，具有协同促进效应，但其效率、协同效果和工艺稳定性有待深入研究。下一步可以通过系统优化，组装模块化催陈器件、模拟构建自然催陈环境，从而降低设备成本、提高综合催陈稳定性。
④人工陈化过程也应充分考虑工程应用的科学性和适用性。通过全生产过程关系链的控制，对各类消耗因素与陈化效果的关系评价，根据评价结果对陈化技术进行优化，从而提高优质白酒的转化率。
⑤推进白酒人工陈化朝智能优化方向发展。人工陈化应同时结合机械化酿造的特点，通过试验获取工艺参数，进一步对工艺参数进行数学建模和计算机模拟仿真，可以实现科学高效的白酒工艺指导。开展对白酒陈化的智能化分析预测，对于白酒行业向智能化方向发展具有重要意义。
⑥在今后的发展中，中国白酒应加大与国际的接轨程度，在强调中国白酒独特性的同时，积极引进推广优秀的管理技术、规章和法规，加强从原辅料到基酒陈化的全链条管理，建立并强化可追溯的白酒年份基酒的管理分辨体系，保障市场竞争公平有序，促使白酒产业朝着良性健康的方向发展。
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