蒸馏酒是乙醇浓度高于原发酵产物的酒精饮料，酒精度范围一般为40%vol～70%vol，其原料一般为谷物、水果、薯类等。葡萄蒸馏酒是以葡萄为原料，经发酵、蒸馏、勾兑而成的饮料酒[1]，是由乙醇、水以及来源于原料和特定生产工艺的微量挥发性成分（高级醇、脂肪酸、酯、醛、酮、萜烯等）组成的一个相当复杂的混合体系[2]，它可作为烈性酒直接饮用或调配，也可用作白兰地的蒸馏原浆；因其既具有中国传统陈酿白酒的特点，又带有水果蒸馏酒的花果香，因此日渐受到消费者的喜爱。
葡萄酒中因富含单宁、多酚类、花青素和乙醇等物质，非常容易与氧气发生化学反应，从而使得葡萄酒香气、口感、颜色均发生变化。葡萄酒不当地暴露于氧气中，而快速且被动的“呼吸”会让葡萄酒结构失衡，发生氧化口感变坏，这类葡萄酒称之为被氧化的葡萄酒（oxidized wine）。氧化严重的葡萄酒不能饮用，也不可用于调配正常、健康的葡萄酒，弃之可惜，因其含有酒精和丰富的风味物质，所以将氧化的葡萄酒转化为蒸馏酒是一种提质增效的途径，可最大程度提高其利用率，减少经济损失。
挥发性风味物质是衡量葡萄蒸馏酒感官品质的重要指标，其种类和含量也决定着葡萄蒸馏酒的风格和典型性[3]。发酵工艺、葡萄原料和蒸馏过程对挥发性风味物质有决定性影响，对于葡萄蒸馏酒的研究也大多集中在这三方面。国内外学者研究了酵母类型、发酵温度等对特定葡萄蒸馏酒发酵香气的影响，结果表明发酵过程中不同酵母菌株产生的高级醇、脂肪酸酯和乙酸含量有显著性差异，相应蒸馏酒香气成分明显不同[4-6]。李娜娜等[7-8]分别考察了爱格丽和北国蓝葡萄采收期对其蒸馏酒香气的影响，发现葡萄采收越早，蒸馏酒香气质量越优；采收期越晚，葡萄酒香气质量更高。王鑫等[9]对杨凌地区5种葡萄蒸馏酒的香气成分进行了分析比较，验证了爱格丽是优质的蒸馏酒酿酒葡萄品种，对其香气贡献最大的是乙酯类成分。李洋等[10]以爱格丽和小芒森葡萄为原料，比较了两种蒸馏酒香气成分的差异，爱格丽蒸馏酒中的萜类和酸类物质含量大于小芒森，而醛酮类和其他类则显著低于小芒森，表明葡萄品种会显著影响葡萄蒸馏酒的风格和品质。王犁烨等[11]分析了新疆不同品种葡萄蒸馏酒的挥发性香气成分，进一步验证了蒸馏酒的风味和葡萄品种有着密切关系，赤霞珠和霞多丽混酿原料所得蒸馏酒，除保留了各自原有的香气成分之外，还产生了新的挥发性组分。对于蒸馏工艺，更多的是研究如何做到“掐头去尾”[12-13]或探索蒸馏过程中挥发性香气成分的变化[14-15]。蒸馏方式对蒸馏酒的品质有重要影响，通常有壶式分批蒸馏和塔式连续蒸馏两种，壶式蒸馏过程中分别收集酒头、酒身和酒尾，通常还需二次蒸馏，所得蒸馏酒香气物质较为丰富，但蒸馏时间长且劳动强度大，而且不同阶段分配比例[16]、蒸馏速度、冷凝温度[17]等直接影响蒸馏酒的品质，原料不同工艺各异；塔式连续蒸馏所得蒸馏酒乙醇浓度较高较纯，所得产品香气质量虽不及掐头去尾的壶式蒸馏，但可减少劳动力的投入，且生产效率高，可连续蒸馏，因此被大规模采用。被氧化的葡萄酒基酒非优质蒸馏原酒，可采用塔式连续蒸馏方式进行乙醇回收，并探索其蒸馏过程中风味及品质的变化。
本研究采用塔式蒸馏器将被氧化的葡萄酒进行蒸馏，应用顶空固相微萃取（headspace solid-phase microex traction，HS-SPME）结合气质联用（gas chromatographymass spectrometry，GC-MS）技术对蒸馏过程中挥发性风味物质进行测定，结合气味活性值（odor activity value，OAV）对蒸馏酒头、酒心、酒尾各阶段的关键气味活性化合物进行分析，最大程度保留所需的芳香物质并加以利用，这不仅为低质低值葡萄酒的处理提供了思路，也为其相应蒸馏过程的香气变化提供数据支撑。
1 材料与方法
1.1 材料与试剂
1.1.1 原料
氧化的葡萄酒：2018年实验用赤霞珠葡萄原酒（酒精度13%vol，挥发酸1.5 g/L，较明显的烂水果、黄油、醋酸味），来自河北怀来中国长城葡萄酒有限公司。
1.1.2 化学试剂
挥发性物质标准品（均为色谱纯）：美国Sigma-Aldrich公司；4-甲基-2-戊醇、乙醇（均为色谱纯）：美国Thermo Fisher Scientific公司；葡萄糖（分析纯）：北京伊诺凯科技有限公司；酒石酸、氢氧化钠（均为分析纯）：上海麦克林生化科技有限公司；氯化钠（分析纯）：国药集团化学试剂有限公司。
1.2 仪器与设备
TPZL-2型塔式蒸馏器：烟台裕昌机械有限公司；QP2010 Ultra气相色谱-质谱联用仪：日本岛津公司；HP-INNOWAX色谱柱（60 m×0.25 μm×0.25 mm）：美国Agilent Technologies公司；50/30 μm DVB/CAR/PDMS萃取头：美国Sigma-Aldrich公司。
1.3 实验方法
1.3.1 葡萄蒸馏酒的蒸馏过程样品收集
将1 500 L被氧化的葡萄酒连续注入蒸馏器，蒸汽加热，后经三个蒸馏塔连续蒸馏，第一个蒸馏塔（粗馏塔）塔底温度105 ℃，塔顶温度95 ℃；最后一个蒸馏塔冷凝温度维持在25 ℃；乙醇浓度通过空气流量计进行监测；按照中国长城葡萄酒有限公司成熟的白兰地蒸馏过程为标准进行截取，即酒精度高于80%vol的馏出液为酒头、酒精度在80%vol～55%vol的馏出液为酒心、酒精度在55%vol～10%vol的馏出液为酒尾，剩余为残液。分别取酒头（酒精度为87%vol）、酒心1段（酒精度为80%vol）、酒心2段（酒精度为78%vol）、酒心3段（酒精度为75%vol）、酒心4段（酒精度为55%）、酒尾1段（酒精度为25%vol）和酒尾2段（酒精度为15%vol）的蒸馏液体各1 000 mL，用于挥发性风味物质检测。
1.3.2 分析检测
挥发性风味物质采用顶空固相微萃取（HS-SPME）结合气相色谱-质谱联用（GC-MS）仪分析。
顶空固相微萃取（HS-SPME）：称取1 g氯化钠于15 mL样品瓶中，加入标品或样品5 mL、10 μL 内标（4-甲基-2-戊醇，质量浓度1 500 mg/L），迅速用带有聚四氟乙烯隔垫的样品瓶盖拧紧后置于自动进样器样品架上。40 ℃平衡30 min，萃取30 min，使样品瓶中的香气物质达到气-固和气-液平衡；在GC-MS 进样口解吸8 min；萃取头老化温度250 ℃，老化时间2 min。
气相色谱条件：载气为高纯氦气（He）（纯度＞99.999%），流速1 mL/min，吹扫流量3 mL/min；采用不分流模式；进样口温度250 ℃。柱温箱升温程序为：50 ℃保持1 min，以2 ℃/min升温至220 ℃保持5 min。质谱条件：电离方式为电子电离（electronic ionization，EI）源，离子源温度230 ℃，质谱接口温度250 ℃，质量扫描范围30～350 u。热脱附时间1 min，溶剂延迟时间3.5 min。
定性分析方法：香气物质混标的色谱峰进行美国国家标准技术研究所（national institute of standards and technology，NIST）-14标准谱库检索比对，匹配度＞94%的可定性，少量物质进行加单标确认；样品采用与各标准物质保留时间（retention time，RT）比对进行定性。
定量分析方法：①标线制作：首先配制模拟酒溶液，葡萄糖2 g/L，酒石酸7 g/L，乙醇浓度13%vol，用固体NaOH调至pH为3.3；根据葡萄酒中各香气成分的典型浓度范围，将香气标准品溶于模拟酒溶液，配制合适浓度梯度的混标，制作各香气物质的标准曲线。②样品检测：首先进行不同阶段蒸馏样品的酒精度检测，用纯净水或色谱纯乙醇将其酒精度调至13%vol（与标品一致），采用同样方法进样，内标法定量，检测结果将相应的稀释倍数进行折算。
1.3.3 数据统计与分析
使用Microsoft Excel 2010、OriginPro 9进行图表绘制。
2 结果与分析
2.1 原酒及蒸馏酒头、酒心、酒尾的气味活性化合物种类及含量
原酒及蒸馏各阶段挥发性风味化合物含量GC-MS测定结果见表1，各类物质所占化合物总量的比例见图1。
图1 原酒及不同蒸馏阶段各类香气物质含量占化合物总量的比例
Fig.1 Proportion of volatile flavor compounds in base liquor and each stage of distillation
表1 原酒及蒸馏各阶段挥发性风味化合物含量测定结果
Table 1 Determination results of volatile flavor compounds content in base liquor and each stage of distillation μg/L
续表
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由表1可知，蒸馏原酒共检出香气化合物86种，其中乙醛、乙酸、乙酸乙酯及双乙酰的含量很高，而乙酸含量高达1.8 g/L；原酒以煮苹果、酸腐、黄油、脂肪味为主，有微弱的果香、皮革等香气，属于典型的被氧化的红葡萄酒。原酒经过塔式连续蒸馏，酒头、酒心、酒尾分别检出了65种、93种、88种挥发性风味物质。
由图1可知，蒸馏原酒、酒头、酒尾脂肪酸占比较高，主要成分均为乙酸；酒头的醛酮占比明显高于其他阶段，主要是沸点较低的乙醛和双乙酰的大量流出；酒心阶段含量占比最高的是高级醇，其次是脂肪酸乙酯、醛酮类、脂肪酸，三者占比接近；此外，在酒心阶段C6醇（高级醇）、其他酯类、橡木类、挥发性酚类物质等也持续检出，为酒心的总体香气贡献重要作用。
2.2 整个蒸馏过程中各类香气化合物的变化规律
为探究各类气味活性化合物含量的变化规律，对蒸馏过程中不同时间点收集的7个馏分进行分析，结果见图2。由图2可知，C6醇、总高级醇、类异戊二烯、除乙酸酯和脂肪酸乙酯之外的其他酯类呈先快速增加、后逐渐降低的趋势；脂肪酸乙酯、乙酸酯类、醛酮类、脂肪酸整体呈先快速下降、后缓慢降低或后期略有上升的趋势；而橡木类（将橡木内酯和呋喃类合并为橡木类）、挥发性酚类物质整体是先上升后下降，之后趋于稳定。
图2 蒸馏过程中各类香气化合物的变化趋势
Fig.2 Change trend of various aroma compounds during distillation process
2.3 原酒及蒸馏各阶段关键风味成分分析
气味活性值（OAV）表示呈香物质的浓度与相应阈值的比值。当OAV≥1时，说明该香气物质的贡献明显，是关键风味成分，而且OAV越大说明该物质对总体香气的贡献越显著；OAV＜1，表明该物质对总体香气仅起辅助作用[18]。OAV＞1的挥发性风味物质种类和含量见表2。由表2可知，原酒中OAV≥1的关键挥发性风味物质有24种，贡献最大的是乙醛、双乙酰，其次是2-羟基-4-甲基戊酸乙酯、乙酸乙酯、乙酸。蒸馏酒头OAV≥1的关键香气物质有20种，其中乙醛、双乙酰、异戊醛、异丁醛的OAV达1 000以上；酒心四个阶段OAV≥1的关键香气物质分别有38种、38种、40种、31种，随着蒸馏过程的进行，较高沸点的香气化合物逐渐流出，如高级醇、萜烯类、脂肪酸、酚类物质等；酒尾两个阶段OAV≥1的关键香气物质分别为29种、26种，大部分为醛酮类、脂肪酸、酚类物质。
表2 原酒及蒸馏各阶段OAV＞1的关键挥发性风味化合物种类及含量
Table 2 Types and contents of key aroma compounds with OAV＞1 in base liquor and each stage of distillation
续表
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2.3 原酒及蒸馏各阶段关键风味成分分析
根据香气描述，将原酒及蒸馏各阶段关键风味成分分为8类，包括果香、花香、青草/植物味、焦糖/甜味、黄油/奶油香、烟熏/动物味、杂醇/溶剂味、汗味/脂肪味。分别计算各类关键风味化合物在酒头、酒心和酒尾的总OAV的对数值（酒心、酒尾取均值），绘制雷达图见图3。
图3 蒸馏各阶段关键风味成分香气雷达图
Fig.3 Aroma radar map of key aroma compounds in each stage of distillation
通常沸点较低的香气化合物最先馏出，由图3及表2可知，酒头因含有大量的双乙酰而表现出了浓郁的黄油奶油香；高浓度的乙醛、乙酸乙酯，以及异丁醇、异戊醇则贡献了强烈的溶剂味/酒精味；异戊醛、异丁醛、乙酸异戊酯、2-甲基丁酸乙酯、丁酸乙酯、己酸乙酯等醛类和酯类呈现出了水果的香气。此外，高达10 g/L的乙酸被检测到，含量远远高于酒心和酒尾，由于蒸馏原酒氧化较严重、乙酸含量高，而且蒸馏过程的高温加剧乙酸的挥发；经过蒸馏塔连续蒸馏，适宜的条件也会导致较多的乙醇、乙醛发生氧化，以及部分乙酸酯的水解。较低含量的乙醛、乙酸乙酯可为酒贡献果香，适量的乙酸可支撑酒体，并为酯类的进一步生成提供前体；但高浓度的此类物质却会给酒带来氧化、酸败等缺陷，通过蒸馏对酒头的截取可将葡萄酒氧化带来的不良气味去除。
由图3可知，酒心以果香为主，花香、奶油等香气突出，整体较为均衡。贡献青草香气的1-己醇在酒心阶段持续检出，而且初期其OAV达35，1-己醇已被鉴定为新鲜蒸馏白兰地中的气味活性化合物[19]。呈花香的物质有类异戊二烯、苯乙醛、苯乙醇、苯乙酸乙酯等。酒心前期，里那醇、顺式橙花叔醇、β-紫罗兰酮的OAV均＞1，由于β-紫罗兰酮在酒中的阈值仅为0.09 μg/L，所以即使含量仅为4 μg/L，其OAV也达40以上，它们对白兰地的特殊香气（花香）有突出贡献。在蒸馏原酒中并未检测到顺式橙花叔醇和β-紫罗兰酮，这是由于类异戊二烯主要来源于葡萄原料本身且以非挥发性的糖苷态形式存在，而在蒸馏过程持续加热及系统中酸催化作用下，部分糖苷得以水解释放，并发生进一步重排，生成了较为稳定的几种类异戊二烯[18]。具有玫瑰香气的苯乙醛和β-苯乙醇随着蒸馏过程的进行，含量持续增加。苯乙醛的OAV最高达50，与β-紫罗兰酮一同贡献了90%以上的花香；β-苯乙醇与其他高级醇的变化趋势相反，随着蒸馏过程的进行，其含量逐渐增加，与高琳等[20-21]实验结果一致，在酒心后期其OAV接近9，这是由于β-苯乙醇的沸点（220 ℃）较高，不易挥发。适量的高级醇具有特殊的芳香，其含量会影响蒸馏酒的香冽。酒心前期有大量醇类物质开始馏出，异丁醇、异戊醇的OAV最大，这两种物质也被认为是很多烈性酒的关键活性气味[22-23]。此外，1-丙醇、3-甲基-2-丁烯醇、3-甲基-1-戊醇、1-庚醇等高级醇含量迅速升高，与酒头相比，OAV＞1的高级醇数量增加了8种。虽然高级醇的沸点比乙醇高，但它们可以与乙醇形成共沸物，从而一起蒸出；随着蒸馏过程中乙醇浓度的降低，各醇类物质含量随之减少。与酒头相比，杂醇/溶剂味的减弱主要是因为过量乙酸乙酯和乙醛含量的大大降低。呈现果香的物质有酯类和醛类。醛类物质中对果香贡献最大的是乙醛、异丁醛、异戊醛，这三种物质在酒头已经蒸出了80%～90%，这也是酒心阶段果香减弱的主要原因。在酒心阶段检测出13种酯类骨架香气，初期己酸乙酯、乙酸异戊酯、乙酸乙酯、2-甲基丁酸乙酯的OAV较高，香气贡献最大，以苹果香为主；酒心中后期，乳酸异戊酯、2-羟基-4-甲基戊酸乙酯的OAV最高。2-羟基-4-甲基戊酸乙酯，是一种在发酵过程中产生的具有水果香气的风味物质，在葡萄酒、白兰地、黄酒等酒中均有发现。国外研究表明，它对酒类风味的直接影响是有限的，但它具有一种协同作用，同辛酸乙酯、癸酸乙酯、己酸乙酯等脂肪酸乙酯结合起来，为酒贡献热带水果和红色水果的香气[24]。此外，乳酸异戊脂、乙酸异戊酯等为蒸馏酒提供了香蕉的甜香。
双乙酰和乙偶姻是判断白兰地品质的重要成分，二者为白兰地提供了独特的奶油、黄油香气，双乙酰是在苹乳发酵阶段由乳酸菌代谢产生，随后经还原生成乙偶姻。双乙酰的沸点为90 ℃，所以在酒头和酒心初期馏出量较大，而乙偶姻的沸点是148 ℃，在酒心中后期和酒尾含量逐渐增加。但双乙酰在酒中的阈值仅为100 μg/L，而乙偶姻的阈值却高达15 000 μg/L，所以在酒心处随着双乙酰含量的降低，黄油、奶油香气显著减弱。酒心处的脂肪酸含量相对酒头明显降低，但整体的OAV却略高于酒头，这是因为酒心处乙酸含量虽然显著减少，但丁酸含量明显升高，而且其阈值较低，仅为乙酸的1/1 000。适量的挥发性脂肪酸一方面可辅助有机酸为酒体提供适宜的酸度，另一方面可与醇类发生酯化反应生成相应的酯类；对于白兰地而言，脂肪酸和酯类对其熟化起重要作用。
挥发性酚类物质基本在酒心处才开始馏出，且随蒸馏过程的进行不断增加。4-乙基愈创木酚、4-乙烯基愈创木酚、愈创木酚、丁子香酚等为蒸馏酒提供了烟熏、香料的气味；而具有皮革、马厩味的苯酚、4-乙基苯酚也持续检出。酒中的挥发性酚通常被认为是在陈酿过程中从与其接触的烘烤橡木中萃取而来的。然而在发酵过程中，来自葡萄果实的糖苷和羟基肉桂酸等前体的释放或代谢也可以产生挥发性酚[18]，持续蒸馏加热过程也加速了酚类物质的产生。此外，4-乙基苯酚和4-乙基愈创木酚已被鉴定为与品种香气有关的气味活性化合物[23]。贡献焦糖、甜香的香气化合物主要是γ-丁内酯和糠醛，而在蒸馏过程中糠醛的OAV在0.3～0.7之间，仅起辅助作用。γ-丁内酯是热力学稳定的脂肪族γ-内脂，它似乎是由酵母分解代谢谷氨酸产生的，关于其产生的影响因素鲜有报道，但在白酒[25]、其他水果蒸馏酒[26]中均被发现。此外，cis-橡木内酯也为甜香起辅助作用。
由图3可知，除了呈烟熏/动物味的挥发性酚类物质较酒心有所增强外，其他7类芳香性化合物在酒尾均有不同程度的减弱，尤其是呈植物香气、溶剂味、焦糖香气的化合物几乎检测不到。酒尾处流出的多为沸点较高的化合物，有呈玫瑰花香的苯乙醛和苯乙醇，呈果香的异丁醛、异戊醛等醛类和乳酸异戊酯、2-羟基-4-甲基戊酸乙酯等酯类，还有适量的脂肪酸、酚类物质等，虽不能用作蒸馏酒的主体，但可以收集起来，加入新的原酒继续蒸馏，为其增加所需的挥发性香气和脂肪酸等。
3 结论
被氧化的红葡萄酒经过连续蒸馏，在酒头汇集了高浓度的乙酸、乙醛、乙酸乙酯、双乙酰等，而这些物质带来的正是让人不悦的氧化气味，通过对酒头的截取恰恰可将其除去；酒心检出挥发性香气物质93种，OAV＞1的关键风味化合物达40种，酒体以果香为主，花香、奶油、脂肪香气为辅，溶剂味、烟熏味、青草香次之，还有些许甜香，整体较为均衡，可作为蒸馏酒进行调配使用；酒尾流出的多为沸点较高的化合物，有呈玫瑰花香的苯乙醛和苯乙醇，呈果香的异丁醛、异戊醛等醛类和乳酸异戊酯、2-羟基-4-甲基戊酸乙酯等酯类，还有适量的脂肪酸、酚类物质等，虽不能用作蒸馏酒的主体，但可以收集起来，加入新的原酒继续蒸馏，为其增加所需的挥发性香气和脂肪酸等。本研究为氧化的葡萄酒、酸败的葡萄酒甚至其他低质低值葡萄酒的处理提供了一种思路，使其得以回收利用。
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