2022年中国果园种植面积达1 300.95万hm2，水果年产量超过3亿t，均居世界前3位，在国民经济中占有重要地位[1]。然而大多数水果采收期较短，除了用于鲜食，若不能及时进行加工会造成水果营养成分损失、果实腐烂。以水果为原料生产蒸馏酒是高效利用水果资源的重要途径之一，且随着酒类消费的多元化发展而备受关注。
水果蒸馏酒是指以水果或果汁（浆）为原料，经发酵、蒸馏而成的蒸馏酒，并冠以原料水果名称[2]。水果种类丰富，品种多样，其果实在物理和化学性状上的差异性对水果蒸馏酒的生产及其产品特征都有较大的影响。但是，多数水果蒸馏酒的生产基于葡萄蒸馏酒（白兰地）的设备与技术，缺乏针对具体水果原料特点的生产技术，水果蒸馏酒的产品特征得不到良好表达，严重制约了水果蒸馏酒产业的健康发展。
本文归纳了水果果实物理性状，总结了可溶性固形物与含糖量、含酸量与pH、果胶、蛋白质及氨基酸、酚类物质等主要化学指标对水果蒸馏酒生产的影响，阐述了不同水果果实香气成分的影响因素，并探讨了水果蒸馏酒香气成分的差异性，对开发具有所需风味特征的水果蒸馏酒具有重要参考价值。
水果物理性状主要是指其果实基本结构、大小、形状、硬度、出汁率、色泽和成熟度等指标，其中果实的大小、形状、硬度和出汁率是关键的前处理工艺，尤其是压榨取汁方式。苹果、梨等较大的仁果类水果，在榨汁前会有切分工序，更适用于履带式压榨取汁；杏、樱桃、李等核果类水果，为了避免果核中不良风味和有害成分（氢氰酸）的浸出，一般采取先去核后榨汁的工艺，若是为了增加来自果核的风味而需要保留部分果核进入发酵，则只能对果实轻压轻破，保障所留果核的完整性；一些干的浆果（如花楸果、杜松子），则有必要对其原料进行加水稀释。果实结构还体现在果皮、果核或种子、果肉或果汁之间的形态差异，如柑橘类果皮外表粗糙，清洗困难，而苹果、梨、樱桃、李等果皮比较光滑，便于清洗。果实组织结构的差异对如何设计工艺条件以控制果实各个组织中不利成分的浸出，促进有益风味的浸出具有重要影响。
果汁中的可溶性固形物主要包括糖、有机酸、单宁、可溶性蛋白质、维生素、矿质元素及一些风味成分等。基于可溶性固形物的复杂性，实际测得可溶性固形物含量不能直接用作含糖量来预估酒精产量，需要减去非糖可溶性固形物。水果种类和品种不同，非糖可溶性固形物含量也不同。如苹果非糖可溶性固形物含量约2.5%，梨、树莓、蓝莓、草莓等约含3.5%，樱桃则高达5%[3]。此外，非糖可溶性固形物含量也与果实成熟度有关，一般随着果实成熟度的增加，含糖量增加，非糖可溶性固形物的比例降低。
果实的含糖量决定蒸馏酒的酒精产量，尤其是酵母可发酵糖的含量。多数水果的糖分主要是葡萄糖、果糖和蔗糖，只是不同种类水果的糖分比例不同。桑椹等水果主要成分为葡萄糖和果糖[4]，发酵时容易被酵母代谢，发酵速度较快；有些水果含有一定量的蔗糖，如苹果[5]、梨[6]、杏[7-9]、李[10]、鲜枣[11]等，在发酵时要考虑蔗糖的水解；有些水果的糖分种类较多，甚至含有一些不易被酵母代谢的糖分，如樱桃含有一定比例的木糖[12]；有些水果还含有一定量的淀粉，尤其在未充分成熟的条件下（如苹果），随着果实成熟或采收后储存过程中，淀粉被水解成糖而增加糖的含量。在实际生产中，会在一些含糖量较低的水果中人为添加糖源。添加糖源种类不同，也会对原料酒的发酵性能和产物产生影响，进而影响蒸馏酒的风味成分[13]。
不同水果种类和品种的含酸量、有机酸种类以及pH都有较大差异，其中苹果[5]、梨[6]、杏[7-9]、李[14]、樱桃[15]、枣[16-18]以苹果酸为主，猕猴桃[19-20]、树莓[21-22]、甜橙[23-24]中主要有机酸为柠檬酸，而桑椹中柠檬酸含量为0.27～1.82 g/kg、酒石酸含量为0.22～1.39 g/kg[25-26]，有机酸含量的差异对水果蒸馏酒的生产具有重要影响。
有机酸对原料酒发酵与存储过程中的生物安全性具有重要作用。较高的酸度（低pH）是保护原料酒进行安全发酵的重要因素，一般情况下，原料果汁或果浆的pH为3.0～3.2比较安全；把pH值调至2.8左右更有利于原料酒较长时间的存放[3]。有机酸的种类也影响着原料酒的生物安全性，例如苹果酸容易被酵母、乳酸菌等微生物代谢而导致原料酒发生败坏，而酒石酸则具有较好的生物安全性。
有机酸对发酵原料酒及其蒸馏酒的风味成分具有影响作用，低pH条件有利于发酵过程中酯类物质的积累，而且低pH条件下糖苷酶活性较强，有利于萜烯类香气的释放[27]；有机酸既会影响醇类物质的释放量，也会在原料酒中与醇发生酯化反应产生酯类成分，还会使高级醇含量下降[28]。
有机酸对原料酒的稳定性具有一定的调节作用。有机酸能够直接与蛋白质发生静电作用，可以阻止原料酒中蛋白质与单宁结合而形成的浑浊或沉淀，间接影响蒸馏效果[28]；有机酸可以改变果胶的构象，对果胶的稳定性产生作用，而且不同的有机酸具有不同的作用效果，苹果酸在较高浓度下对果胶的稳定效果较好，而酒石酸和柠檬酸在浓度较低时能发挥更好作用[29]。
果胶是一种存在于果实细胞壁的复杂多糖，对果胶进行水解可以提高果实加工出汁率、促进色素和风味成分释放、加速果酒澄清和分离，同时也是果酒中甲醇的主要来源。多数水果中果胶含量较高，如杏[7，9]、李[30]、枣[18]等，这往往导致发酵原料酒和蒸馏酒中甲醇含量过高。欧盟限定葡萄蒸馏酒的甲醇最高含量为2 g/L，一般水果蒸馏酒甲醇含量为10 g/L，其中苹果、杏、李、桃、梨、树莓的蒸馏酒甲醇含量为12 g/L，榅桲、威廉梨及其他一些浆果的蒸馏酒甲醇含量为13.5 g/L[31]。中国对所有水果蒸馏酒的甲醇最高含量进行了统一的严格规定，最高限为2 g/L[32]。因此，降低甲醇含量是中国水果蒸馏酒生产中所面临的首要技术问题。BLUMENTHAL P等[33]归纳了降低水果蒸馏酒甲醇含量的技术方案，包括优化水果原料品质（如控制成熟度、去除果皮等果胶含量高的组织）；酸化果汁或果浆（降低果胶甲基酯酶活性、抑制产生甲基酯酶微生物）；高温处理发酵液以灭活果胶甲基酯酶活性；缩短发酵与蒸馏的时间；选用低产果胶甲基酯酶的酵母菌株；降低原料酒发酵温度（选用耐低温发酵酵母菌株）；改进蒸馏工艺与条件（如加大酒尾切除量）；蒸馏后脱醇处理；避免应用果胶甲基酯酶。其中，通过高温处理发酵液以灭活果胶甲基酯酶活性，是降低水果蒸馏酒甲醇含量行之有效的方法，据XIA Y N等[34]研究表明，对枣发酵液进行蒸煮处理可以使红枣白兰地的甲醇含量从7.69 g/L显著降低至0.54 g/L；MILJIC′ U等[35]将李浆在80 ℃条件下处理3 min可使发酵酒中甲醇含量减少30%，而处理6 min使甲醇含量减少74%。
有的果实原料中含有较多的蛋白质，如在干枣中含量为4.75%～6.86%[36]，发酵原料酒的稳定性具有影响，尤其是当原料酒中含有较多单宁等酚类物质的条件下，蛋白质容易与酚类物质结合形成不溶性物质而浑浊或沉淀，进而改变蒸馏液成分。
果实或果汁的氨基酸是原料酒发酵中酿酒酵母生长代谢的一类氮源，当氨基酸中的氨基被酿酒酵母利用后，残余的α-酮酸经脱羧和加氢还原可生成相应的高级醇（Ehrlich途径）。侯阳阳等[37-38]研究表明，苯丙氨酸能显著增加苯乙醇含量，甘氨酸、丙氨酸、缬氨酸增加异丁醇含量，亮氨酸增加异戊醇含量，蛋氨酸和精氨酸可增加3-甲硫基丙醇含量，苏氨酸增加3-甲基戊醇含量。此外，氨基酸的种类及含量还会对酵母的生长代谢速率、乙醇产量以及有机酸含量产生一定影响。在果汁（浆）中添加外源氨基酸，不仅能够增加发酵酒中高级醇的含量，还能增加其相应的乙酸酯含量。在桑椹发酵醪中添加缬氨酸可显著增加发酵酒中的异丁醇和乙酸异丁酯含量，添加亮氨酸能显著增加发酵酒中异戊醇和乙酸异戊酯含量，添加苯丙氨酸可显著增加发酵酒中苯乙醇和乙酸苯乙酯含量[39]。所以，原料中的氨基酸不仅影响蒸馏酒中的高级醇，也影响着酯类成分，进而影响水果蒸馏酒的整体风味。微量的高级醇能够增加水果蒸馏酒香气的复杂性和风味品质，但是较多的高级醇含量会给蒸馏酒的风味带来负面影响。通过蒸馏过程对馏分切分降低高级醇含量往往会以切去部分优良香气成分为代价，通过调整原料酒发酵基质中酵母可同化氮源，减少酵母对容易产生高级醇氨基酸的代谢，是从根本上控制水果蒸馏酒高级醇含量的有效方法之一。在原料酒发酵中，酿酒酵母会优先代谢无机氮（如铵盐），抑制Ehrlich途径，降低氨基酸的消耗，因此，添加无机酵母可同化氮更能有效降低发酵酒中高级醇含量[40]。此外，当原料酒中蛋白质含量较高时，在蒸馏加热过程中容易产生泡沫，需要控制蒸馏投料量或添加消泡剂。
酚类物质，分为挥发性和非挥发性酚类物质，其多存在于果皮中，含量受种类和品种影响较大，如苹果总酚含量为0.31～3.85 g/kg[5]；桑椹中总黄酮含量为2.297～26.468 mg/g[25]、原花青素含量为0.335～0.674 g/100 g[26]。酚类物质对水果蒸馏酒的影响主要体现在3个方面：原料酒中的挥发性酚含量对蒸馏酒的挥发性风味成分具有一定的影响，同时，一些挥发性酚的挥发性也受原料酒中总酚含量的影响，如4-乙基苯酚和4-乙基愈创木酚在模拟溶液中的挥发程度随着总酚含量的增加而显著降低[41]；一些酚类物质能够直接与挥发性风味成分结合而影响其蒸馏性能，如儿茶素对乙酸异戊酯、己酸乙酯和苯甲醛具有强烈的结合力[42]；单宁能够与蛋白质、色素、糖与多糖、有机酸以及金属离子等多种物质成分结合，甚至沉淀析出，直接影响原料酒成分构成，从而影响蒸馏酒生产。
水果蒸馏酒的香气主要来源于果实（用于发酵原料酒的果汁或果浆）、原料酒发酵及贮存、蒸馏及蒸馏后陈酿过程中生成的香气成分。来源于水果原料的香气成分对所产蒸馏酒是否具有原料典型性风味具有决定性作用。水果中的挥发性香气物质非常丰富，目前鉴定出来的香气物质约有2 000多种，包括醛类、醇类、酯类（包括内酯）、萜类、羰基化合物和一些含硫化合物等。水果香气成分的差异化主要受水果种类、品种和成熟度的影响。
不同水果所含有的香气成分种类具有较大的差异，苹果[43]、李[44]、猕猴桃[45]、桑椹[25]等水果含有的酯类和醛类成分种类较多；甜橙[46]、树莓[21]含有的萜烯类物质种类较多；杏[47]的萜烯和酯类成分种类较多；桃[48]含有的酯及内酯种类较多；鲜枣[49]含有的醛类成分种类较多；甜樱桃[50]含有的醇和醛类物质种类较多。此外，各类香气成分的占比也不同，如苹果中酯类占比为46.43%，醛类占比为32.14%[43]；桑椹的醛类占比为20.59%～55.56%，酯类占比为5.56～47.06%[21]；桃的酯类占比为50.98%[48]；鲜枣的醛类占比为35.82～86.77%[49]。
在3个品种苹果果实检测到的香气成分中，“瑞雪”苹果中的己醛、2-己烯醛、（E）-2-辛烯醛、丁酸丙酯、2-甲基丁酸丁酯和2-甲基丙酸戊酯的含量显著高于“富士”和“粉红佳人”，而甲基-丁酸乙酯、丙酸己酯、丁酸丁酯、庚酸丁酯、己酸丁酯和己酸己酯又显著低于“富士”和“粉红佳人”[51]，这体现了不同苹果品种之间香气组分的差异性。张序等[52]检测中国樱桃“大乌娄叶”和“滕县大红樱桃”2个品种成熟果实的香气成分结果表明，两个品种香气组分及其含量具有差异，“滕县大红樱桃”果实中己醛、2-己烯醛和苯甲醛3种重要的醛类物质含量为56.40%，比“大乌娄叶”高5.65%；（E）-2-己烯-1-醇、乙酸乙酯的相对含量分别为“大乌娄叶”果实的1.13和2.56倍。
水果中的香气成分在成熟过程中会发生较大变化，如苹果在成熟期以前以醛类为主，随着果实的成熟，醛类物质含量迅速下降，酯类和萜烯类物质不断增加。如苹果“瑞雪”品种在花后170 d以前（未成熟），其醛类物质的相对含量≥96%，花后200 d（成熟），其相对含量降至32.19%，酯类和萜烯类物质的相对含量在花后170 d开始积累，且在花后200 d均达最大含量（酯类29.91%，萜烯类32.91%）[52]。樱桃在果实成熟过程中香气成分呈现规律性变化，成熟过程中甜樱桃“红灯”品种的香气成分分析结果表明，（E）-2-己烯醛、己醛、（E,E）-2,4-己二烯醛和（Z）-3-己烯醛等C6醛类的相对含量在着色期迅速上升，达84.16%，之后随着果实的成熟逐渐下降，在商熟期、完熟期降至59.20%、55.58%；芳香醛类化合物（苯甲醛）含量随着果实的成熟逐渐升高，在完熟期达到最高；（E）-2-己烯-1-醇、1-己醇、1-戊醇、苯甲醇和苯乙醇等醇类成分均随着果实的成熟逐渐升高；少量酯类化合物也随着果实的成熟逐渐升高，如丁酸乙酯、乙酸苯乙酯、辛酸乙酯在果实成熟后期才能检出[53]。
综上，通过了解种类、品种和成熟度对水果香气成分的影响，可以根据产品的目标类型在酿造过程中对原料的组成进行针对性的调整，以优化水果蒸馏酒产品的香气典型性。
萜烯类化合物由于其较低的阈值是很多水果易感知的典型香气化合物。杏果实中的主要香气物质是萜烯类成分，据王端等[47]的研究表明，仅芳樟醇、香叶醇、β-环柠檬醛和β-紫罗兰酮4种成分在9个杏品种中平均相对含量为35.17%。大多数萜烯类成分经过蒸馏均能在蒸馏酒中富集[54]。甜橙中萜烯类香气成分的种类和含量均较多，萜烯类成分相对含量＞70%[55]。尽管在原料酒发酵过程中产生大量的醇类、酯类等香气成分会使蒸馏酒中萜烯类成分比例下降，但最终蒸馏酒中保留的萜烯类物质仍较高（50.00%），尤其是巴伦西亚橘烯、D-柠檬烯含量较高，而酯类（34.57%）和醇类（15.14%）的相对含量均显著低于萜烯类成分[56]。
萜烯类成分在果香鲜明的水果蒸馏酒中占有较高比例，并能在蒸馏过程中较多地分布于中间馏分（酒身）；而水果原料的特征香气在水果蒸馏酒中不突出，与特征香气化合物在蒸馏酒香气成分中占比较低有关。有些水果即使有浓郁的果香，其蒸馏酒也未必有鲜明的果实香气，这往往由于果实的特征香气成分在发酵和蒸馏过程中受到损失，或来自于发酵的香气成分占比过高而掩盖了果实香气的原因。随着感官组学的发展，水果典型香气的关联化合物也逐渐明晰，可通过对发酵和蒸馏过程中目标香气成分进行调控表达水果蒸馏酒典型果香。
以C6醛和C6醇为主的醛、醇化合物是果实生青气味的主要来源。甜樱桃果实中的主要香气成分是醛类和醇类物质，SUN S Y等[50]对5个甜樱桃品种香气成分分析结果表明，5个品种的醛、醇成分相对含量均＞80%，对果实香气具有主要贡献的成分有己醛、（E）-2-己烯醛、苯甲醛、1-己醇、（E）-2-己烯-1-醇和苯乙醇等，而酯类和萜烯类成分的相对含量均较低。因此，甜樱桃的蒸馏酒中香气成分种类及含量与果实相比发生了根本变化。丁燕等[57]对4个甜樱桃品种蒸馏酒的挥发性风味物质进行分析，结果表明，其主要香气成分为酯类（72.86%～81.46%），主要成分包括辛酸乙酯、癸酸乙酯、月桂酸乙酯、己酸乙酯等；醇类和醛酮类相对含量为11.53%～12.61%，主要包括异戊醇、苯乙醇、苯甲醛、乙醛等。在樱桃蒸馏酒中检出了17种萜烯类物质，相对含量为5.64%～12.36%，主要包括香叶醇、芳樟醇和橙花叔醇等。
酯类物质也是水果香气成分的重要组成，与醛类物质一起构成了苹果、李和猕猴桃等水果复杂的果香。如猕猴桃果实中酯类相对含量为46.76%～68.58%，主要成分包括丁酸甲酯、丁酸乙酯、己酸甲酯和苯甲酸甲酯等；醛类相对含量为11.52%～37.25%，主要成分为（E）-2-己烯醛和己醛；醇类相对含量为3.7%～19.63%，主要成分为（E）-2-己烯醇和己醇[45]。而猕猴桃蒸馏酒中的酯类成分相对含量为81.80%，主要成分为癸酸乙酯、月桂酸乙酯、辛酸乙酯、3-甲基癸酸丁酯、肉豆蔻酸乙酯和棕榈酸乙酯等；醛类（包括缩醛）相对含量仅为3.48%，主要来源于蒸馏过程产生的乙缩醛；醇类相对含量仅为4.02%，主要成分为异戊醇和苯乙醇[58]。
40多年来中国水果产业得到了空前发展，成为水果生产大国，有些果品由供不应求发展到了到供过于求。但是，在发展的过程中主要是依据鲜食需求选用果树种类和品种，采取以产量和鲜食品质为目标的栽培技术。在水果产量过剩的情况下，水果蒸馏酒是对其进行合理利用、延长产业链条、维护可持续发展的重要加工途径之一。水果蒸馏酒的品质由原料果实中的物质基础和原料酒的发酵状况决定。果实中的物质成分既是原料酒发酵的底物、酵母代谢的重要影响因素，又是蒸馏酒原料特征香气表达的物质基础。在明晰水果原料理化性状及其果香表达差异性的基础上，选用合适的水果原料前处理方式、选用适宜的酵母在可控工艺条件下发酵、适度控制蒸馏是生产优质水果蒸馏酒的重要保障。
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Effects of physicochemical properties of raw materials on the quality and aroma characteristics of fruit spirits